激光輔助電子散射 (Laser-assisted electron scattering, LAES) 是一種光-物質(zhì)相互作用過(guò)程，可促進(jìn)強(qiáng)光場(chǎng)和自由電子之間的能量轉(zhuǎn)移，迄今為止僅在氣相中觀察到。由格拉茨技術(shù)大學(xué)領(lǐng)導(dǎo)的這些發(fā)現(xiàn)為超快速電子顯微鏡打開(kāi)了新的大門(mén)。

     研究具有高時(shí)空分辨率的原子尺度過(guò)程是理解和開(kāi)發(fā)材料的關(guān)鍵。雖然已經(jīng)開(kāi)發(fā)出脈沖光源來(lái)提供阿秒時(shí)間分辨率，但光波的衍射極限阻止了十納米范圍以下的空間分辨率的提高。相比之下，電子探針由于其皮米德布羅意波長(zhǎng)而允許亞原子空間分辨率，并且可以實(shí)現(xiàn)高時(shí)間分辨率。電子脈沖的時(shí)域整形基于電磁輻射和自由電子之間的能量轉(zhuǎn)移，這體現(xiàn)在各種現(xiàn)象中，例如韌致輻射、史密斯-珀塞爾輻射、切倫科夫輻射或康普頓散射。此外，電子-光子耦合是開(kāi)發(fā)自由電子激光器或高諧波產(chǎn)生等新型光源以及高諧波光譜或激光誘導(dǎo)電子衍射等超快結(jié)構(gòu)探測(cè)的關(guān)鍵。雖然少數(shù)和亞飛秒電子脈沖和脈沖串可以通過(guò)光場(chǎng)操縱產(chǎn)生，但這些電子脈沖可實(shí)現(xiàn)的時(shí)間分辨率受到速度色散和庫(kù)侖排斥的影響。

       LAES (Laser-assisted electron scattering) 是一種光-物質(zhì)相互作用過(guò)程，通過(guò)結(jié)合電子脈沖的時(shí)域成形和結(jié)構(gòu)探測(cè)，為時(shí)間分辨電子探針提供了獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。在 LAES 中，在存在強(qiáng)激光場(chǎng)的情況下從中性原子或分子散射的自由電子可以通過(guò)光子能量的倍數(shù) (±nℏω) 增加（逆軔致輻射）或減少（受激軔致輻射）其動(dòng)能。散射物體的結(jié)構(gòu)信息編碼在加速/減速電子的角度分布中。重要的是，能量調(diào)制僅發(fā)生在短激光脈沖與樣品中更長(zhǎng)的電子脈沖重疊的時(shí)間窗口內(nèi)。因此，LAES 可以被視為一種光學(xué)門(mén)控技術(shù)，它允許在精確定義的時(shí)間記錄散射快照。LAES 在電子動(dòng)力學(xué)時(shí)間尺度 (<10 fs) 下以亞粒子空間分辨率 (~1 pm) 分析結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)的能力最近在氣相中得到證明。其他強(qiáng)場(chǎng)現(xiàn)象如高次諧波產(chǎn)生已從氣相擴(kuò)展到固態(tài)系統(tǒng)，提供對(duì)阿秒電子動(dòng)力學(xué)和能帶結(jié)構(gòu)中的非平衡情況的深入了解。此外，從固體表面證明了激光輔助光電效應(yīng)，允許以阿秒分辨率繪制電子發(fā)射過(guò)程。相比之下，LAES 電子探測(cè)遠(yuǎn)離其起源的中性點(diǎn)結(jié)構(gòu)，到目前為止，它已經(jīng)避開(kāi)了凝聚相中的觀察，因此它在高粒子密度下推進(jìn)時(shí)間分辨結(jié)構(gòu)探測(cè)的潛力仍未得到探索。

      來(lái)自格拉茨技術(shù)大學(xué)的Koch和他的團(tuán)隊(duì)與維也納工業(yè)大學(xué)光子學(xué)研究所和東京都立大學(xué)化學(xué)研究所的研究人員合作，現(xiàn)在首次證明在凝聚態(tài)物質(zhì)中也可以觀察到激光輔助電子散射，特別是在超流氦。

超流氦導(dǎo)致成功

       為了在核殼系統(tǒng)的液氦殼內(nèi)通過(guò) LAES 測(cè)量電子的能量增益，研究人員使用飛秒激光脈沖進(jìn)行強(qiáng)場(chǎng)光電離，并比較在相同激光脈沖條件下記錄的兩個(gè)光電子光譜：首先，ATI裸露的氣相原子/分子的光譜，其次是用嵌入 HeN 中的相同原子/分子獲得的 LAES 光譜。

        研究人員在幾納米直徑 (3-30 nm) 的超流體氦液滴中進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)，他們?cè)谄渲屑虞d了用作電子源的單個(gè)原子（銦或氙）或分子（丙酮）——這是一個(gè)專(zhuān)業(yè)領(lǐng)域在研究所。自由電子可以在液滴內(nèi)幾乎沒(méi)有摩擦的情況下移動(dòng)，并且在光場(chǎng)中吸收的能量比它們?cè)谂c氦原子碰撞中損失的能量多。由此產(chǎn)生的加速度允許觀察更快的電子。

       這些實(shí)驗(yàn)可以與維也納工業(yè)大學(xué)的強(qiáng)場(chǎng)過(guò)程專(zhuān)家 Markus Kitzler-Zeiler 合作進(jìn)行解釋?zhuān)�并�?LAES 過(guò)程通過(guò)東京都立大學(xué)的 Reika Kanya 的模擬得到證實(shí)。該研究成果發(fā)表在 Nature Communications上。

超流氦中 LAES 過(guò)程的示意圖：電子與材料樣本（紅星）碰撞，從而從光場(chǎng)中吸收能量并改變其方向。

       將來(lái)，LAES 過(guò)程將在各種材料的薄膜中進(jìn)行研究，也在氦液滴內(nèi)部產(chǎn)生，以確定重要參數(shù)，例如最佳薄膜厚度或用于電子顯微鏡的激光脈沖的有利強(qiáng)度。

本文來(lái)源：Leonhard Treiber et al, Observation of laser-assisted electron scattering in superfluid helium, Nature Communications (2021). DOI: 10.1038/s41467-021-24479-w